化學(xué)與材料學(xué)院曾恒/陸偉剛/李丹團(tuán)隊在Chem發(fā)表最新成果：六組分苯衍生物混合物中鄰二甲苯的一步分離
暨南大學(xué)融媒體中心訊 近日，國際頂級學(xué)術(shù)期刊《Chem》在線發(fā)表了暨南大學(xué)曾恒/陸偉剛/李丹團(tuán)隊的最新研究成?Direct production ofo-xylene from six-component BTEXs using a channel-pore interconnected metal-organic framework。化學(xué)與材料學(xué)院博士后謝小靜為論文的第一作者，該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)計劃、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金、中央基礎(chǔ)研究基金、中國博士后科學(xué)基金和暨南大學(xué)等項目的支持。
苯衍生物的分離被認(rèn)為是改變世界的七種關(guān)鍵化學(xué)分離技術(shù)之一。苯及其衍生物，包括苯（Bz）、甲苯（Tol）、乙苯（EB）、對二甲苯（pX）、鄰二甲苯（oX）和間二甲苯（mX），統(tǒng)稱為BTEXs，屬于重要的石化工業(yè)原料，廣泛應(yīng)用于聚合物、塑料、纖維和燃料添加劑等化學(xué)品的生產(chǎn)。其中，用于鄰苯二甲酸酐制造的oX市場規(guī)模在2025年預(yù)計超過43億美元。當(dāng)前，工業(yè)上采用分餾法從BTEXs中分離oX，但該方法需要大量的理論塔板數(shù)（>150）和高回流比才能獲得高純度的oX，這個過程耗能巨大，設(shè)備結(jié)構(gòu)復(fù)雜，且資本投入高昂。基于多孔材料的吸附分離技術(shù)因其低能耗、高效率、操作簡便及成本較低，被視為一種可替代的分離方法。而金屬有機(jī)框架（Metal?Organic Frameworks，簡稱MOFs）作為一類由有機(jī)配體和金屬離子通過配位鍵自組裝形成的晶態(tài)多孔材料，因其具備高度可調(diào)的孔形狀、孔尺寸及表面化學(xué)性質(zhì)，被認(rèn)為是應(yīng)用于復(fù)雜碳?xì)浠衔锓蛛x的理想吸附劑。盡管目前已有眾多研究報道了MOFs材料在分離oX與其他C8異構(gòu)體方面的潛力，但由于BTEXs各組分的物化性質(zhì)相似，構(gòu)建能夠在多組分體系中實現(xiàn)單一組分高選擇性分離的MOFs材料仍然面臨巨大挑戰(zhàn)。
鄰二甲苯在工業(yè)分餾和吸附萃取過程的對比示意圖
暨南大學(xué)曾恒/陸偉剛/李丹研究團(tuán)隊構(gòu)筑了一種具有通道-大孔互連結(jié)構(gòu)的金屬有機(jī)框架（JNU-2），該材料在通道-大孔連接處具備精確控制的孔徑（7.4×7.4 ?2）。該孔徑大于mX（7.1 ?）、pX（6.7 ?）、EB（6.7 ?）、Tol（6.0 ?）和Bz（5.8 ?）的動力學(xué)直徑，但與oX的動力學(xué)直徑（7.4 ?）相當(dāng)（圖2A和2B）。單組分吸附測試結(jié)果顯示，JNU-2能完全排除oX，同時吸附大量其他BTEXs分子（圖2C）。與基準(zhǔn)材料如沸石ZSM-5和Co-MOF-74相比，JNU-2對其他苯同系物展現(xiàn)出更快的擴(kuò)散速率，表明其通道-孔互連結(jié)構(gòu)具備優(yōu)異的傳質(zhì)效率，滿足工業(yè)生產(chǎn)對高效傳質(zhì)的需求。該團(tuán)隊隨后開展了一系列實驗室規(guī)模的動態(tài)蒸氣穿透實驗，結(jié)果顯示該材料可從三種不同的苯系物混合物中高效分離出純度超過99.5%的oX（圖2D）。此外，在室溫條件下的六組分液相萃取實驗進(jìn)一步驗證了其從BTEXs混合物中高效提純oX的卓越能力（圖2E和2F）。同時，JNU-2展現(xiàn)出優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性，突顯其在節(jié)能型oX分離領(lǐng)域的工業(yè)應(yīng)用潛力。
成果示意圖
Chem是Cell Press旗下的旗艦刊，是Cell的姊妹期刊，影響因子19.1。
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.10.006
責(zé)編：常凱麗